近日,前瞻交叉中心蒋昆课题组在Cell Press旗下期刊Chem Catalysis上发表题为“Steering the Products Distribution of CO2 Electrolysis: A Perspective on Extrinsic Tuning Knobs”的观点文章,对CO2电还原产物分布调控的局部反应环境效应提出展望。bat365在线中国官网登录入口2022级博士研究生张贵儒为论文第一作者,蒋昆副教授为通讯作者。
CO2电还原反应的活性和选择性通常被认为取决于催化剂形貌、拓扑和电子结构等催化剂的本征物化性质,以及阴极附近的外部反应环境因素。近年来,面向工业级电流密度下高选择性的CO2电解需求,局部反应微环境的调控策略因其相较催化剂结构的精细设计和调控,有着更佳的普适性和可扩展性,而引起了越来越多的关注。据此,蒋昆课题组从三个空间维度上概述了CO2选择性电还原到C2+产物的外部反应环境调控策略,包括电极表面的化学/物理修饰、电解质组分和和阴/阳离子的浓度梯度调控、CO2反应物的传质强化。通过对主流猜想以及理论、实验研究进展的审慎评估,作者分类讨论了这些外部调控手段的作用机制,从界面电化学基础研究和电解槽操作集成的角度,提出了更高效C2+产物电合成的挑战和未来机遇。
在实验研究部分,作者就电解液效应和传质强化方面提供了原创性工作:在自制的中性流动电解池和膜电极电解池中,展示了0.4-1.0 A cm-2电流密度下最高~70%的多碳产物选择性,其中C2H4法拉第效率可达42%,C2+部分密度~320 mA cm-2,验证了电极外部反应环境调节的重要意义。该论文得到了科技部十四五重点研发计划,国家自然科学基金,上海市科委“科技创新行动计划”等项目的资助。
论文链接:https://www.cell.com/chem-catalysis/fulltext/S2667-1093(23)00302-0